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原位加熱樣品桿中國用戶 2023 科研成果精選【下】

今天分享的文獻分別來自中科院大連化物所、上海交通大學、武漢理工大學、中科院物理所、福州大學。我們一起來看一下，這些科學團隊使用原位加熱樣品桿在哪些領域里去的科研成果。挑選文獻截止于 2023年12 月 10 日

文獻 1

作者：中國科學院大連化學物理研究所 楊冰等

題目：Reversible transformation and distribution determination of diverse Pt single-atom species.

期刊：Journal of the American Chemical Society 145(4): 2523-2531.

摘要：在單原子催化劑中，支撐錨定位點的復雜性創(chuàng)造了具有不同配位環(huán)境的大量單原子。迄今為止，給定催化劑中，這些不同單原子的數(shù)量分布仍然難以捉摸。最近，人們通過多種合成策略調(diào)節(jié)其局部環(huán)境，對 CeO2 支撐的金屬單原子催化劑進行了廣泛研究。然而，由于缺乏定量描述，闡明位點特異性反應性并調(diào)節(jié)其轉(zhuǎn)化仍然面臨挑戰(zhàn)。該團隊證明了兩種不同的 Pt/CeO2 催化劑可以通過氧化和非氧化分散體可逆地生成，盡管 Pt 電荷態(tài)和配位數(shù)相似，但它們包含不同的 Pt1On?Ceδ+ 單原子。通過拉曼光譜和計算研究，團隊半定量地揭示了每個特定催化劑中不同 Pt1On?Ceδ+ 的分布。值得注意的是，僅占 14.2 % 的 Pt1O4?Ce3+?Ov 少數(shù)物質(zhì)在其他豐富的對應物(即 Pt1O4?Ce4+ 和 Pt1O6?Ce4+ )中提供了最高的低溫 CO 氧化反應活性。第二近的氧空位不僅與附近的活性金屬位點協(xié)同作用以降低反應勢壘，而且還促進循環(huán)非氧化和氧化分散過程中從六配位到四配位的位點動態(tài)轉(zhuǎn)變。該工作闡明了給定單原子催化劑中各種單原子物質(zhì)的定量分布和動態(tài)轉(zhuǎn)變，更深入地描述了單原子催化劑的不均勻性，并進行了定量測量。

所使用的系統(tǒng)- Wildfire 加熱桿：使用 Wildfire 原位加熱樣品桿，研究團隊可以在環(huán)境透射電鏡中原位加熱樣品，研究兩種不同的 Pt/CeO2 催化劑的催化活性和內(nèi)在機制。

文獻 2

作者：上海交通大學 劉攀等

題目：Atomic insights into heterogeneous nucleation and growth kinetics of Al on TiB2 particles in undercooled Al-5Ti-1B melt.

期刊：Journal of Materials Science & Technology 156: 72-82.

摘要：二硼化鈦 (TiB2) 是工業(yè)上有效的鋁合金晶粒細化劑，可通過形成均勻細化的微觀結(jié)構(gòu)來促進鑄造工藝。盡管對潛在細化機制的理解已經(jīng)取得進展，但鋁在 TiB2 上異質(zhì)成核的原子動力學仍然未知。該工作報告了通過原位加熱過冷 Al-5Ti-1B 薄膜，對鋁在自形成 TiB2 顆粒上的異質(zhì)成核和生長動力學的原子尺度觀察。團隊證明了在鈦末端的 TiB2 表面上形成了有序的鋁單層；然后，周圍的鋁原子在沒有富鈦緩沖層的幫助下，形成面心立方堆疊的島狀鋁核。鋁和 TiB2 之間的界面晶格失配導致明顯的面外應變，隨著鋁核層增加到 6 個原子層，該應變逐漸減小。源自該界面應變的彈性應變能增加了 Al/TiB2 異質(zhì)結(jié)構(gòu)的自由能，從而阻礙鋁核的快速生長。團隊發(fā)現(xiàn)，當實驗過冷ΔT 低于 Greer 自由生長模型中的起始過冷 ΔTfg 時，TiB2 顆粒會穩(wěn)定鋁核，而不是激活它們自由生長成晶粒。該研究結(jié)果提供了在助籽劑參與下鋁的異質(zhì)成核和生長機制的原子尺度物理圖像，并闡明了鋁核的應變依賴性生長動力學。

所使用的系統(tǒng)- Wildfire 加熱桿：使用 Wildfire 原位加熱樣品桿，研究團隊原位加熱過冷 Al-5Ti-1B 薄膜，在原子尺度下觀察了鋁在 TiB2 顆粒上的異質(zhì)成核和生長動力學，并闡明了鋁核的應變依賴性生長動力學。

文獻 3

作者：武漢理工大學 桑夏晗等

題目：Direct observation of cation diffusion driven surface reconstruction at van der Waals gaps.

期刊：Nature Communications 14(1): 554.

摘要

弱層間范德華(vdW)鍵合對 vdW 層狀材料的表/界面結(jié)構(gòu)、電學性能和輸運性能具有顯著影響。因此，解開 vdW 表面復雜的原子動力學和結(jié)構(gòu)演化對于下一代 vdW 層狀材料的設計和合成至關重要。該工作表明，使用原位加熱 STEM 可以直接觀察到層狀GeBi2Te4(GBT)中 Ge/Bi 陽離子沿 vdW 間隙的擴散。基于對原子柱強度和隨時間推移的 STEM 圖像位置的定量分析，擴散過程中的陽離子濃度變化與局部 Te6 八面體畸變相關。面內(nèi)陽離子擴散通過復雜的結(jié)構(gòu)演化導致晶面外表面蝕刻。這些結(jié)構(gòu)演化包括，在新鮮 vdW 表面上非中心對稱 GeTe2 三層表面重構(gòu)的形成和傳播，以及從七層到五層的 GBT 次表面重構(gòu)層。該工作提供了對 vdW 層狀材料中陽離子擴散和表面重構(gòu)的原子層面洞察。

所使用的系統(tǒng)- Wildfire 加熱桿：使用 Wildfire 原位加熱樣品桿，研究團隊可以直接觀察到層狀GeBi2Te4(GBT) 中 Ge/Bi 陽離子沿 vdW 間隙的擴散，并研究其重構(gòu)行為。

文獻 4

作者：中國科學院物理研究所 蘇東等

題目：Thermal‐Induced Structure Evolution at the Interface between Cathode and Solid‐State Electrolyte.

期刊：Small Struct. 2023, 2300342

摘要：電極/電解質(zhì)間界面對全固態(tài)電池的性能起著決定性作用。例如，正極/電解質(zhì)間界面相的形成會影響界面阻抗，從而影響倍率性能。本文通過組合原位技術，包括原位 XRD、原位 TEM 和原位拉曼，研究了 LiMn2O4 正極和LLZTO電解質(zhì)之間固/固界面的熱穩(wěn)定性，闡明了不同尺度下界面反應的動態(tài)過程。從 300 °C 開始，LiMn2O4 中的Mn離子遷移到固態(tài)電解質(zhì)中，同時形成 LiMn3O4 中間相。當溫度升高到 500 °C時，LiMn3O4 界面轉(zhuǎn)變?yōu)?MnO 結(jié)構(gòu)，這阻礙了鋰離子的傳輸，從而增加了界面阻抗。雖然 LiMn2O4 和 LLZTO 都可以承受連續(xù)加熱，但它們的界面在較低溫度下本質(zhì)上是熱不穩(wěn)定的，這在實際制造的熱處理過程中需要特別注意。該研究結(jié)果提供了對界面反應的機理見解，為全固態(tài)電池的設計和制造提供了指導意見。

所使用的系統(tǒng)- Wildfire 加熱桿：使用 Wildfire 原位加熱樣品桿，并結(jié)合原位 XRD 和原位拉曼，該團隊研究了 LiMn2O4 正極和 LLZTO 電解質(zhì)之間固/固界面的熱穩(wěn)定性，闡明了不同尺度下界面反應的動態(tài)過程。

文獻 5

作者：福州大學 黃興等

題目：Carbon Encapsulation of Supported Metallic Iridium Nanoparticles: An in Situ Transmission Electron Microscopy Study and Implications for Hydrogen Evolution Reaction.

期刊：ACS Nano 2023 17 (23), 24395-24403

摘要：該團隊使用原位 TEM、非原位 TEM 與原位 XPS 相結(jié)合，研究銥/碳催化劑中碳對銥納米顆粒的包覆，并實時觀察了真空中加熱銥/碳時的顆粒重塑和碳載體石墨化程度的改變。原位 TEM 表明，加熱到 550°C 時，銥納米顆粒表面開始形成碳包覆層。碳層形成后，800°C時沒有觀察到銥納米顆粒的燒結(jié)和遷移。但初始銥納米顆粒 550°C 或以下發(fā)生燒結(jié)，具體溫度與包覆程度有關。當溫度從 800°C 降低到 200°C 時，碳層會起皺，該過程與顆粒表面重構(gòu)相關，且是可逆的。溫度升高回 800°C后，包覆層回歸光滑狀態(tài)。碳層包覆后的銥納米顆粒在析氫反應中的催化性能高于初始(非包覆)的銥/碳顆粒。該工作展示了目前正在研究的負載型貴金屬納米顆粒碳包覆現(xiàn)象的微觀細節(jié)，并進一步證明了碳包覆是調(diào)節(jié)催化性能的有效措施。

所使用的系統(tǒng)- Wildfire 加熱桿：使用 Wildfire 原位加熱樣品桿，并結(jié)合原位 XPS，研究團隊研究了碳對銥納米顆粒的包覆，并實時觀察了真空中加熱銥/碳催化劑時的顆粒重塑和碳載體石墨化程度的變化。